化石燃料的大量使用增加了CO2排放,加剧能源危机和全球变暖问题,光催化转换CO2到有机燃料是一种理想的解决方式。具有优异光电性能的卤素钙钛矿(PVK)是一类很有前途的光催化剂,但PVK具有很高的荧光量子效率限制了其光催化活性。PVK与半导体或金属构建II型异质结或肖特基结可有效降低钙钛矿中的电荷复合,促进电荷分离,从而提升光催化性能。然而,PVK-II型异质结或PVK-肖特基结材料中光生载流子的转移机制削弱了催化剂的氧化还原能力。
鉴于此,中山大学化学学院匡代彬教授和陈洪燕副教授研究团队首次将CsPbBr3纳米晶锚定在氨基化RGO包覆的α-Fe2O3纳米棒阵列上(α-Fe2O3/Amine-RGO/CsPbBr3),构筑Z-Scheme异质结光催化剂,用于光催化CO2还原和H2O氧化。通过引入Amine-RGO作为有效的电子传输介质,调控α-Fe2O3与CsPbBr3的界面相互作用力,从而建立了高效的α-Fe2O3到CsPbBr3的Z-Scheme异质结电子转移路径,导致了α-Fe2O3光生空穴和CsPbBr3光生电子分别在其价带和导带上积累,保持了α-Fe2O3和CsPbBr3强的氧化和还原能力。通过电子自旋共振光谱、超快光谱和光电化学测试,直接揭示了光生载流子在Z-Scheme异质结中的传输路径,为提高卤素钙钛矿光催化性能提供新的思路。α-Fe2O3/Amine-RGO/CsPbBr3复合材料的光生电子产率是单独CsPbBr3纳米晶的8.3倍。该研究成果发表在Cell旗下期刊《Chem》上(Yong Jiang, Jin-Feng Liao, Hong-Yan Chen,* Hong-Hong Zhang, Jun-Yan Li, Xu-Dong Wang and Dai-Bin Kuang*, Chem, 2020, 6(3), 766-780),题为“All-Solid-State Z-Scheme α-Fe2O3/Amine-RGO/CsPbBr3 Hybrids for Visible-Light Driven Photocatalytic CO2 Reduction”。
该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省高等学校珠江学者岗位计划资助项目、中央高校基本科研业务费、生物无机与合成化学教育部重点实验室和Lehn功能材料研究所的大力支持。
论文连接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.01.005或https://authors.elsevier.com/a/1ajQ58jWHE7804
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