生物质是生产化学品和燃料的重要原料，作为一种新兴的可再生能源，生物质的转化利用受到广泛研究关注。纤维素是自然界中存在最广泛的生物质原料，其中葡萄糖作为纤维素的单体，在生物质转化过程中是基本的中间体，所以葡萄糖热裂解反应网络对更好的理解设计生物质转化过程有重要意义。然而，葡萄糖作为一种多官能团分子，其反应网络十分复杂，可能的反应路线众多，传统的量化方法受限于计算代价难以大规模搜索，而经典力场方法对反应的描述不够理想，如何实现对复杂反应网络的深度搜索是这一领域的重要挑战。

       近期复旦大学化学系刘智攀教授课题组（JACS，12月4日在线论文）通过结合神经网络方法和随机行走势能面搜索方法（SSW），构建了针对有机反应的神经网络势函数，实现了对葡萄糖热裂解反应网络的深度搜索。利用神经网络势函数，他们搜集了超过150000对反应数据，得到了6407种基元反应，以此构建起葡萄糖热裂解反应网络。通过结合进一步的第一性原理计算验证，葡萄糖热裂解中几个重要产物（HMF, FF 和 HAA）的低能垒通道得到了自动化定位，其中关于HMF生成机理提出的逆迈克尔加成式路线，相较于之前工作中的机理能垒更低而且对脱水过程的区位选择性更强；FF和HAA路径则共享关键的3-羰基己糖中间体。

返回首页 浙公网安备 33010602009704号;浙ICP备18001318号