中国科学院长春应用化学研究所电分析国家重点实验室徐维林课题组围绕异相催化剂催化活性及稳定性问题展开单分子单纳米粒子水平研究，发现了一系列新的催化现象。  

　　基于荧光单分子单纳米粒子催化研究方法和铂的双功能催化作用，克服了荧光单分子方法难以触及电催化领域的局限，首次成功地在单粒子层面揭示了铂纳米粒子在电催化氢气分子电氧化过程中的电化学失活机理及动力学。通过对反应活性位进行实时动态跟踪，分析了电催化剂催化活性随反应进行的变化规律；发现催化剂活性位包括慢失活活性位、快失活活性位，同时发现一部分催化剂（约2%）在失活后很快又发生自发的活性再生现象；经统计分析，发现催化剂的长时催化性能主要取决于催化剂中的慢失活纳米粒子（图1）。  

　　同时，研究人员和中国科学技术大学微尺度国家实验室曾杰课题组合作，利用单分子单纳米催化技术，基于一系列不同尺寸的Pd纳米立方体（边长从5nm到23nm），结合非理想模型进行定量分析，首次在单颗粒水平上系统研究了Pd纳米立方体表面边上原子与面上原子的催化动力学行为，从而揭示了单纳米粒子边上原子和面上原子的一系列全新的催化特性和两者对单纳米粒子整体活性贡献大小的差异。结果发现，对于产物生成过程，边和面具有相似的反应行为，但边上原子表现出比面上原子高得多的催化活性，而对于产物分子的脱附过程，边上原子与面上原子却表现出完全相反的行为。通过该工作,单分子催化研究方法首次被从原来的单纳米粒子水平拓展到了亚单纳米粒子水平（图2）。  

　　该系列工作进一步加深了人们对多相催化过程中表界面催化过程的认识，相关系列成果相继发表在《德国应用化学》上（Angewandte Chemie-International Edition 2016， 55, 1839-1843；Angewandte Chemie-International Edition 2016, 55, 3086–3090）  

　　该工作获得973 项目、自然科学基金等项目支持。  

　　（能源催化过程课题组） 

　　论文链接1

　　论文链接2

　　课题组网站：smec.ciac.jl.cn

图1.结合电化学的单分子单纳米粒子催化反应池设计及铂的双功能催化体系

图2.揭示单纳米粒子表面不同类型原子的催化活性行为及差异

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